近日，南京農(nóng)業(yè)大學食品科技學院韓永斌、陶陽課題組在Chemical Engineering Journal發(fā)表了題為“Bridge between mass transfer behavior and properties of bubbles under two-stage ultrasound-assisted physisorption of polyphenols using macroporous resin”的研究論文。該研究將不同強度超聲波用于大孔樹脂預(yù)處理和吸附多酚過程，通過多孔吸附數(shù)值仿真和超聲空化特性的計算，探討了聲空化效應(yīng)對多酚吸附傳質(zhì)的影響機制。
超聲波是一種機械波，在液體媒介中傳播可以產(chǎn)生空化效應(yīng)，進而促進食品加工熱質(zhì)傳遞。課題組前期發(fā)現(xiàn)，超聲波可以顯著促進大孔樹脂吸附/解吸附果蔬多酚，提高多酚回收率。但是，超聲破碎作用對樹脂吸附性能的影響及相應(yīng)的傳質(zhì)機理未知。同時，超聲空化效應(yīng)易受加工體系影響，一般用W、W/cm2、W/L等單位難以準確反映加工體系下空化特征，不利于超聲加工過程的調(diào)控和放大。
基于上述問題，該研究首先采用高強度超聲將大孔樹脂粒徑打碎，然后采用溫和超聲（不破壞樹脂）輔助樹脂吸附葡萄多酚。研究證實，超聲對樹脂僅可產(chǎn)生物理性破碎，高強度超聲將大孔樹脂粒徑由592μm破碎至60.23μm時，吸附平衡時間縮短了90%以上，表明超聲破碎不影響樹脂的回收利用，破碎越嚴重，吸附反而越快。通過多孔介質(zhì)吸附模型模擬吸附過程，模型將多孔介質(zhì)吸附過程解讀為4個步驟，包括多酚跨越固-液相界面膜、多酚在吸附劑表面非共價結(jié)合（假設(shè)瞬間達平衡）、多酚沿吸附劑內(nèi)孔隙溶液（孔擴散）和固體骨架（表面擴散）向內(nèi)擴散，并需耦合超聲破碎對傳質(zhì)面積和距離的影響。研究發(fā)現(xiàn)，低強度超聲輔助吸附提高了多酚在樹脂骨架內(nèi)的擴散流量比例，高強度破碎反而降低了多酚在樹脂骨架內(nèi)的擴散流量比例，表明傳質(zhì)距離減小可改變吸附傳質(zhì)機理。衡量吸附傳質(zhì)過程，需要同時考慮吸附劑內(nèi)外傳質(zhì)能力以及傳質(zhì)距離。
課題組進一步從含多酚水溶液中空泡受力特性、溶液可壓性出發(fā)，運用空泡動力學模型得出空泡從生長到潰滅全過程的半徑、以及泡內(nèi)溫度、壓力和氣體濃度變化，以此作為泡內(nèi)氣體自由基反應(yīng)條件；基于化學反應(yīng)動力學原理構(gòu)建各自由基反應(yīng)模型，耦合“three-body反應(yīng)”因素，得出空泡內(nèi)自由基形成全過程；依據(jù)超聲溶液中H2O2累積合成速率、以及單個空泡內(nèi)自由基物質(zhì)的量，得出超聲空化云中空泡數(shù)量；綜合單個空泡能量和空泡數(shù)量，課題組采用“空泡累積強度（CCP）”表征了空化效應(yīng)，進而構(gòu)建了空化效應(yīng)與樹脂吸附多酚行為的橋聯(lián)關(guān)系。課題組同時發(fā)現(xiàn)，吸附溶液中聲壓超過1.192 × 105Pa的閾值時，增加超聲輸出功率可提高空泡數(shù)量，但對單個空泡能量影響較小，實驗條件下超聲積累自由基濃度不超過10-5 mol/L的量級，不影響多酚穩(wěn)定性。
該研究為果蔬多酚高效快速靶向分離和超聲吸附設(shè)備研發(fā)奠定了理論基礎(chǔ)。論文的署名單位為南京農(nóng)業(yè)大學，陶陽副教授為第一作者，韓永斌教授和馬來西亞諾丁漢大學Pau-Loke Show為共同通訊作者。李丹丹博士、中科院聲學所吳鵬飛副研究員、文萊科技大學Sivakumar Manickam教授等也參與了該研究。該研究得到了國家自然科學基金面上項目的資助。
日期：2022-04-11
超聲波是一種機械波，在液體媒介中傳播可以產(chǎn)生空化效應(yīng)，進而促進食品加工熱質(zhì)傳遞。課題組前期發(fā)現(xiàn)，超聲波可以顯著促進大孔樹脂吸附/解吸附果蔬多酚，提高多酚回收率。但是，超聲破碎作用對樹脂吸附性能的影響及相應(yīng)的傳質(zhì)機理未知。同時，超聲空化效應(yīng)易受加工體系影響，一般用W、W/cm2、W/L等單位難以準確反映加工體系下空化特征，不利于超聲加工過程的調(diào)控和放大。
基于上述問題，該研究首先采用高強度超聲將大孔樹脂粒徑打碎，然后采用溫和超聲（不破壞樹脂）輔助樹脂吸附葡萄多酚。研究證實，超聲對樹脂僅可產(chǎn)生物理性破碎，高強度超聲將大孔樹脂粒徑由592μm破碎至60.23μm時，吸附平衡時間縮短了90%以上，表明超聲破碎不影響樹脂的回收利用，破碎越嚴重，吸附反而越快。通過多孔介質(zhì)吸附模型模擬吸附過程，模型將多孔介質(zhì)吸附過程解讀為4個步驟，包括多酚跨越固-液相界面膜、多酚在吸附劑表面非共價結(jié)合（假設(shè)瞬間達平衡）、多酚沿吸附劑內(nèi)孔隙溶液（孔擴散）和固體骨架（表面擴散）向內(nèi)擴散，并需耦合超聲破碎對傳質(zhì)面積和距離的影響。研究發(fā)現(xiàn)，低強度超聲輔助吸附提高了多酚在樹脂骨架內(nèi)的擴散流量比例，高強度破碎反而降低了多酚在樹脂骨架內(nèi)的擴散流量比例，表明傳質(zhì)距離減小可改變吸附傳質(zhì)機理。衡量吸附傳質(zhì)過程，需要同時考慮吸附劑內(nèi)外傳質(zhì)能力以及傳質(zhì)距離。
課題組進一步從含多酚水溶液中空泡受力特性、溶液可壓性出發(fā)，運用空泡動力學模型得出空泡從生長到潰滅全過程的半徑、以及泡內(nèi)溫度、壓力和氣體濃度變化，以此作為泡內(nèi)氣體自由基反應(yīng)條件；基于化學反應(yīng)動力學原理構(gòu)建各自由基反應(yīng)模型，耦合“three-body反應(yīng)”因素，得出空泡內(nèi)自由基形成全過程；依據(jù)超聲溶液中H2O2累積合成速率、以及單個空泡內(nèi)自由基物質(zhì)的量，得出超聲空化云中空泡數(shù)量；綜合單個空泡能量和空泡數(shù)量，課題組采用“空泡累積強度（CCP）”表征了空化效應(yīng)，進而構(gòu)建了空化效應(yīng)與樹脂吸附多酚行為的橋聯(lián)關(guān)系。課題組同時發(fā)現(xiàn)，吸附溶液中聲壓超過1.192 × 105Pa的閾值時，增加超聲輸出功率可提高空泡數(shù)量，但對單個空泡能量影響較小，實驗條件下超聲積累自由基濃度不超過10-5 mol/L的量級，不影響多酚穩(wěn)定性。
該研究為果蔬多酚高效快速靶向分離和超聲吸附設(shè)備研發(fā)奠定了理論基礎(chǔ)。論文的署名單位為南京農(nóng)業(yè)大學，陶陽副教授為第一作者，韓永斌教授和馬來西亞諾丁漢大學Pau-Loke Show為共同通訊作者。李丹丹博士、中科院聲學所吳鵬飛副研究員、文萊科技大學Sivakumar Manickam教授等也參與了該研究。該研究得到了國家自然科學基金面上項目的資助。
日期：2022-04-11
